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上海交通大学自然科学研究院最新成果:微结构中物质扩散的熵和流体力学效应

近日,上海交大物理与天文学院和自然科学研究院的张何朋课题组及其合作者,运用实验、理论和数值的方法对微结构中的物质扩散现象开展系统研究,研究成果于8月22日在Proceedings of the National Academy of Sciences在线发表 doi: 10.1073/pnas.1707815114,论文题目为:“Hydrodynamic and entropic effects on colloidal diffusion in corrugated channels”。

1827年,英国植物学家布朗(Brown)在显微镜下看到微米颗粒的扩散运动;1905年前后,爱因斯坦(Einstein )、朗之万(Langevin)、史摩勒丘司基(Smoluchowski)等为布朗观察到的颗粒运动提出理论解释,将扩散运动归咎于颗粒周围做热运动的水分子的撞击;1920年左右,佩林(Perrin)试验验证了爱因斯坦的理论,证明扩散现象对微观尺度的物质输运有重要影响。之后的一个世纪中,科学家在物理、生物、工程和社会等众多系统中对扩散现象开展了广泛而深入的工作,催生了众多的研究领域和方向。

自然和人造世界中存在很多微米尺度的结构,如离子通道、纳米孔和多孔介质等。在这类系统中,颗粒的扩散运动发生在受限空间中;结构边界限制了颗粒运动的相空间,能引发显著的熵效应。近三十年来,Robert Zwanzig 和 Peter Hanggi等理论物理学家利用准一维的波纹管道(corrugated channel)模型,对这一熵效应开展了系统的研究,并预言了多个由熵引发的新奇效应,如熵随机共振和单向的整流运动等。这些预言有重要的理论和实用价值,但缺少严格的实验验证;实验工作的缺失严重阻碍了该领域的进一步发展。

为解决这一问题,张何朋课题组及其合作者首先利用激光直写技术构造精确的微米管道,然后对管道中的颗粒运动进行长时间成像,获取海量的颗粒轨迹数据。通过对实验数据的分析,他们在宽管道中严格验证了关于熵效应的现有理论;同时还发现狭窄管道能引发强烈的流体力学效应,导致现有理论失效;他们对理论做出经验性修整,新理论可以成功解释实验中观察到的熵和流体力学效应。这些结果推动了对微结构中物质扩散现象理解,证明流体力学效应有重要影响,完整理论需要同时考虑熵和流体力学效应;同时该工作还发展了一套完备的实验系统,能用于研究其他微结构中的物质输运现象。

研究工作得到了国家自然科学基金、上海市科委和教委的基金支持。

参考文献: doi: 10.1073/pnas.1707815114